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1999年(nian)，他(ta)獲得(de)了在(zai)(zai)電(dian)(dian)(dian)視劇《怪胎與書呆》中(zhong)(zhong)出演(yan)主要(yao)角色的(de)機會。這之后，他(ta)擔任了TNT傳(chuan)記(ji)電(dian)(dian)(dian)影《詹(zhan)姆斯·迪(di)恩》的(de)主演(yan)。電(dian)(dian)(dian)影在(zai)(zai)2002年(nian)為他(ta)帶(dai)來金球獎迷你劇和電(dian)(dian)(dian)視電(dian)(dian)(dian)影類(lei)最佳男主角獎杯(bei)。不久之后，他(ta)在(zai)(zai)《夜海追兇》中(zhong)(zhong)扮(ban)演(yan)羅伯特·德羅尼(ni)深陷毒癮的(de)兒子。

2002年，他(ta)作為彼得·帕(pa)克最好的朋友參演了《蜘蛛(zhu)俠(xia)》，飾演哈利(li)·奧斯本一角。其后弗蘭科(ke)又繼續出演了《蜘蛛(zhu)俠(xia)2》和《蜘蛛(zhu)俠(xia)3》 。

之(zhi)后，詹姆(mu)斯·弗(fu)(fu)(fu)蘭(lan)科參(can)演了(le)(le)羅伯特·奧特曼執導(dao)的(de)(de)《芭(ba)蕾人(ren)生》。繼2005年(nian)在《大(da)偷襲》中與本(ben)杰明(ming)·布拉特結(jie)伴走上二(er)戰(zhan)戰(zhan)場(chang)后，他于2006年(nian)在《安納(na)波利(li)斯》和《空戰(zhan)英(ying)豪》中再次(ci)參(can)軍。然后，他在《王(wang)者(zhe)之(zhi)心》回(hui)到中世(shi)紀(ji)與未來的(de)(de)英(ying)格蘭(lan)王(wang)妃來一場(chang)不倫(lun)之(zhi)戀。28歲時(shi)，弗(fu)(fu)(fu)蘭(lan)科決定重回(hui)學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)校。他注(zhu)冊了(le)(le)加州大(da)學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)洛衫磯分(fen)校的(de)(de)兩(liang)門(men)函授課程(cheng)（文學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)和創意寫(xie)(xie)作(zuo)(zuo)）。兩(liang)年(nian)后，他獲得英(ying)語學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)士學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)位。他寫(xie)(xie)了(le)(le)一篇小(xiao)說作(zuo)(zuo)為榮譽論(lun)文。當弗(fu)(fu)(fu)蘭(lan)科結(jie)束了(le)(le)加州大(da)學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)的(de)(de)學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)業，他搬(ban)到了(le)(le)紐約，注(zhu)冊了(le)(le)四所學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)校的(de)(de)課程(cheng)：紐約大(da)學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)的(de)(de)電影(ying)攝制(zhi)、哥倫(lun)比亞(ya)大(da)學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)的(de)(de)小(xiao)說寫(xie)(xie)作(zuo)(zuo)、布魯克(ke)林學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)院(yuan)的(de)(de)小(xiao)說寫(xie)(xie)作(zuo)(zuo)、沃倫(lun)威(wei)爾遜學(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)院(yuan)的(de)(de)短期(qi)詩歌課程(cheng)。

從(cong)2006年就開(kai)始(shi)從(cong)事(shi)藝術(shu)創作的(de)弗蘭(lan)科，不(bu)僅親自參與(yu)策劃(hua)、創作和指導過“叛(pan)逆(ni)”等(deng)在藝術(shu)博(bo)物館展出(chu)的(de)展覽，也創作過不(bu)少(shao)油畫作品。

2008年(nian)，弗(fu)蘭科出現在兩部風(feng)格(ge)不同的(de)(de)影(ying)片中(zhong)。一部是格(ge)斯·范·桑特導(dao)演的(de)(de)傳記(ji)題材影(ying)片《米(mi)爾克》，弗(fu)蘭科在片中(zhong)扮演男主角西恩(en)·潘的(de)(de)同性愛(ai)人。而在另一部賈德·阿帕(pa)圖監制的(de)(de)《菠蘿快車》這(zhe)部R級(ji)喜(xi)劇中(zhong)中(zhong)，飾演一名大麻販子 。

2009年(nian)，弗蘭科出演影片《嚎(hao)叫》，在其中扮演作家艾(ai)倫·金斯堡。

2010年，詹姆斯(si)·弗蘭科憑(ping)借在電(dian)影(ying)《127小時(shi)》中的(de)表演獲得第(di)83屆奧斯(si)卡最(zui)佳男主角(jiao)提名(ming) ，同時(shi)獲邀與安妮·海瑟(se)薇聯袂主持83屆奧斯(si)卡頒獎典禮(li)。

2013年4月7日(ri)，由弗(fu)蘭科(ke)指導的多媒(mei)體(ti)表(biao)演藝術作品《鳥(niao)糞》在(zai)MoMA PS1開展(zhan) 。同年主演的《魔(mo)境仙蹤》上映。8月31日(ri)，弗(fu)蘭科(ke)執導的《神之子》在(zai)第70屆威尼斯(si)國際電影節首映 。

2014年3月(yue)，詹姆(mu)斯·弗蘭科與杰森·斯坦森合作的驚悚動作片《家園防(fang)線》上(shang)映。12月(yue)25日，與塞斯·羅(luo)根(gen)合作出演(yan)的喜劇電影《采訪》正式(shi)在北美上(shang)映。同年，出演(yan)舞(wu)臺劇《人鼠之間》 。

2016年，《11/22/63》根據(ju)“現代驚悚小(xiao)說(shuo)大師(shi)”2012年的(de)同名小(xiao)說(shuo)改(gai)編，作(zuo)為2016年Hulu的(de)開年原創迷你新劇，驚悚小(xiao)說(shuo)大師(shi)斯蒂芬-金的(de)原著、監制多(duo)部(bu)經(jing)典(dian)科幻影視(shi)作(zuo)品的(de)J.J.艾布拉姆斯擔任制作(zuo)人，加(jia)上“付蘭蘭”詹姆斯-弗蘭科搭檔大美女(nv)莎拉-加(jia)頓(dun)搭配，獨特的(de)“穿越(yue)”歷(li)史題材(cai)。同年，為動畫電影《香(xiang)腸派對》配音。

2017年(nian)，主(zhu)演新劇(ju)《墮落街傳奇》。9月30日，憑(ping)借(jie)《災難(nan)(nan)藝(yi)(yi)術(shu)家(jia)(jia)》獲得(de)第65屆(jie)圣塞巴斯蒂(di)安國(guo)(guo)際電影節(jie)最佳影片獎(jiang)。11月23日，憑(ping)借(jie)自導自演的(de)《災難(nan)(nan)藝(yi)(yi)術(shu)家(jia)(jia)》獲得(de)第33屆(jie)美國(guo)(guo)獨(du)(du)立精神(shen)獎(jiang)最佳男(nan)主(zhu)角提名 。11月28日，憑(ping)借(jie)《災難(nan)(nan)藝(yi)(yi)術(shu)家(jia)(jia)》獲得(de)第27屆(jie)哥(ge)譚獨(du)(du)立電影獎(jiang)最佳男(nan)演員獎(jiang)。

2018年1月，憑(ping)借《災(zai)難藝術家》獲得(de)第75屆(jie)金球獎音樂/喜劇電影最佳男主(zhu)角 。